Lasing aleatório e quebra de simetria de réplica em GeO2

Scientific Reports volume 12, Artigo número: 19438 (2022) Citar este artigo

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Nós investigamos o processo de laser aleatório e o fenômeno de quebra de simetria de réplica (RSB) em cerâmicas vítreas (GCs) dopadas com íons de neodímio (Nd3 +) contendo MgO. As amostras de vidro foram fabricadas pela técnica convencional de têmpera por fusão e os GCs foram obtidos desvitrificando cuidadosamente os vidros originais a 830 ° C por diferentes intervalos de tempo. A cristalização parcial dos vidros parentais foi verificada por difração de raios X. O aumento da fotoluminescência (PL) de \(\aprox\) 500% em relação aos vidros parentais foi observado para amostras com maior grau de cristalinidade (recozidas durante 5 h). Pós com grãos com tamanho médio de 2 µm foram preparados gradeando as amostras de GCs. O Random Laser (RL) foi excitado em 808 nm, em ressonância com a transição Nd3+ 4I9/2 → {4F5/2, 2H9/2}, e emitido em 1068 nm (transição 4F3/2 → 4I11/2). O desempenho de RL foi claramente melhorado para a amostra com maior grau de cristalinidade cujo limiar de excitação de fluência de energia (EFEth) foi de 0,25 mJ/mm2. O melhor desempenho é atribuído ao crescimento do tempo de residência dos fótons dentro da amostra e à maior eficiência quântica do Nd3+ incorporado nos microcristais, onde as perdas radiativas são reduzidas. Além disso, o fenômeno de quebra de simetria de réplica (RSB), característico de uma transição de fase fotônica, foi detectado medindo-se as flutuações de intensidade da emissão RL. O parâmetro de sobreposição de Parisi foi determinado para todas as amostras, para excitação abaixo e acima da EFEth. Esta é a primeira vez, até onde sabemos, que a emissão de RL e o RSB são relatados para um sistema vitrocerâmico.

A ação do laser em meios desordenados, sem cavidades ópticas, tem sido objeto de intensos estudos teóricos e experimentais desde o trabalho pioneiro de Letokhov1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11. Neste tipo de sistemas de laser, atualmente denominados Random Lasers (RLs), o mecanismo de feedback que contribui para a amplificação óptica não é alcançado por uma cavidade óptica bem projetada como nos lasers convencionais. Em vez disso, o feedback óptico é realizado pela dispersão da luz devido às falta de homogeneidade do índice de refração dentro de um meio desordenado .

RLs foram relatados para vários sistemas até agora. Por exemplo, as partículas de dispersão desordenadas podem ser incorporadas no meio de ganho, como em soluções líquidas de corantes a laser contendo partículas de alto índice de refração em suspensões . Os corantes também podem ser incorporados em matrizes sólidas, como membranas poliméricas16, tecidos biológicos17 e vidros produzidos por sol-gel18, entre outros.

O laser aleatório também foi extensivamente relatado para pós cristalinos dopados com íons de terras raras (REI) . Nestes sistemas as partículas atuam tanto como meio de ganho quanto como dispersores. Em particular, o laser aleatório também pode ser obtido a partir de fibras ópticas dopadas com REI, onde o feedback pode ser obtido devido a reflexões de luz em redes de Bragg aleatórias escritas em fibras com índices de refração não uniformes , ou fibras com núcleos de vidro separados por fase .

Curiosamente, os relatórios de RL baseados em partículas vítreas dopadas com REI são muito escassos. Vários anos atrás, um RL de conversão ascendente emitindo no UV foi relatado com base em um pó de vidro fluoroindato dopado com íons de neodímio . Mais recentemente, demonstramos a ação de RL em pós de vidro telurito de zinco dopados com neodímio (Nd3+)30. O mecanismo de feedback RL foi fornecido pelas reflexões de luz nas interfaces grãos vítreos-ar.

Trabalhos sobre RL em vitrocerâmicas (GCs) também são raros31,32. No entanto, os GCs são meios interessantes para dispositivos fotônicos, uma vez que podem suportar excitações de alta potência e possuem um alto limiar térmico. Além disso, os GCs podem ser fortemente dopados com íons de terras raras para alterar suas características de emissão . Apesar disso, até onde sabemos, o presente artigo é o primeiro relato de um RL baseado em vitrocerâmica dopada com Nd3+. Nosso objetivo foi avaliar e caracterizar a influência do grau de cristalização do pó de GCs no desempenho dos RLs. Para esta pesquisa, a escolha do vidro original de germanato de chumbo foi feita por diversas razões discutidas abaixo.

1\) for an increasing nucleation rate). The parameter \(b\) is the dimensionality of the crystal grown (b = 1 for 1D, b = 2 for 2D and b = 3 for 3D crystal) and c is the growth index (c = 0.5 for diffusion-controlled growth and c = 1 for interface-controlled growth)42. In the present case, the Avrami exponent was obtained from the fitting of the experimental data to the JMAK model (Eq. 2) and \(n\) was found to be approximately 0.89. In this case, the values for b and c must be 1 and 0.5, respectively, which means that the dimensionality of the crystals were 1D and the growth process was diffusion-controlled. The parameter \(a\) is 0.39 which corresponds to a decreasing nucleation rate as a function of time46. The effective activation energy, \({E}_{eff},\) was not estimated in this work since additional crystallinity degree versus annealing time curves for other temperatures would be necessary. Nevertheless, the investigation of the details concerning the crystals growth kinetics were out of the scope of the present work./p> EFEth, a fast emission was observed, in the nanosecond range following the pump laser pulse, superimposed on the slower signal (in the µs range) due to the spontaneous emission by the ions that are not participating in the stimulated emission process. The temporal behavior shown by the other samples is like the one shown in Fig. 10b./p> 99.99%). Although it is expected that a large concentration of Nd2O3 in the glass samples causes luminescence concentration quenching (LCQ), we have already observed that the RL performance is enhanced for higher rare-earth ions concentrations, despite the occurrence of LCQ30. The reason is that the dynamic of the RL emission occurs in the nanosecond regime while the PL occurs is in the microsecond range25,30. The glasses were obtained by conventional melt-quenching technique. Reagents were melted at 1200 °C in a platinum crucible for 1 h, and then, quenched in water, at room temperature to prevent crystallization. The resulting GPM glasses were ground using a mortar and pestle to obtain a fine powder. Approximately 18 mg of the GPM powder were submitted to Differential Scanning Calorimetry (DSC) analysis (Labsys Evo, Setaram), to verify the most suitable temperatures for the crystallization process. DSC analysis was conducted in N2 atmosphere (100 mL/min) using an alumina crucible and the heating rate was 20 °C/min./p>